粒子加速器是人類探索微觀物質(zhì)結(jié)構(gòu)的重要工具，也是支撐國民經(jīng)濟(jì)與科技發(fā)展的關(guān)鍵設(shè)施[1,2].相較于體型龐大、成本高昂的傳統(tǒng)加速器，超短超強(qiáng)激光與物質(zhì)相互作用能夠產(chǎn)生超過100 GV/m的超高加速梯度，可以在微米尺度內(nèi)加速高能電子[3]乃至質(zhì)子[4]、重離子[5,6]，也伴隨產(chǎn)生覆蓋太赫茲到伽馬波段的高亮度輻射[7]，展現(xiàn)出小型化、脈寬短、瞬態(tài)流強(qiáng)高等優(yōu)勢，在腫瘤放療[8]、無損檢測[9]、材料科學(xué)[10]等領(lǐng)域具有重大應(yīng)用潛力.然而,一個長期存在的瓶頸是單次激光打靶產(chǎn)生的粒子數(shù)或光子通量有限，實現(xiàn)相關(guān)應(yīng)用亟需提高激光打靶的重復(fù)頻率以提升粒子束流強(qiáng)度與輻射平均通量.傳統(tǒng)的固體薄膜靶材制備效率低下，且在真空腔內(nèi)的切換速度和容量有限，無法滿足高重頻連續(xù)打靶的需求[11].發(fā)展以高重頻連續(xù)靶材為核心的新型技術(shù)路線勢在必行.

在眾多解決方案中，液體薄膜憑借其可流動更新、無機(jī)械切換、幾乎無碎屑等天然優(yōu)勢，被視為實現(xiàn)高重頻連續(xù)打靶最具潛力的技術(shù)路徑之一[12].目前,國際上已陸續(xù)報道基于液膜靶的質(zhì)子加速[13]、中子產(chǎn)生[14]、高次諧波輻射[15]等重要進(jìn)展，展現(xiàn)出良好的應(yīng)用潛力.盡管如此，液體薄膜靶(liquid sheet target,LST)的研究仍處于萌芽狀態(tài)，發(fā)展高性能LST仍面臨著諸多理論與技術(shù)的挑戰(zhàn):(1)亞微米級液膜的制備與實時表征技術(shù)尚不成熟，厚度、平整度、指向性與法向位置等關(guān)鍵參數(shù)缺乏原位、在線監(jiān)測手段，這些參數(shù)的穩(wěn)定性直接影響激光加速產(chǎn)生束流的效率及品質(zhì);(2)厚度是激光離子加速中尤為重要的指標(biāo)，而液膜形成機(jī)制，特別是黏性效應(yīng)下的厚度分布理論尚未完善，制約了對復(fù)雜流體動力學(xué)環(huán)境下液膜厚度的精確預(yù)測與主動調(diào)控;(3)面對迅速增長的液膜應(yīng)用需求，國內(nèi)在該方向研究起步較晚,液膜靶在真空環(huán)境下的高壓液體密封、精密對準(zhǔn)、系統(tǒng)集成等方面仍存在瓶頸,解決工程技術(shù)的難題是提升我國在激光加速器前沿競爭力的必經(jīng)之路.本文綜述了北京大學(xué)針對上述挑戰(zhàn)，在超薄連續(xù)LST研究方面的創(chuàng)新成果，并在此基礎(chǔ)上，對未來的發(fā)展和可能的前沿應(yīng)用進(jìn)行了展望，以期為該領(lǐng)域的后續(xù)研究提供參考，更好地發(fā)揮超薄連續(xù)液體薄膜的潛力和價值.

1、液體薄膜的原位表征

處于流動狀態(tài)的液體薄膜通常由兩束高速液體射流對撞形成，如圖1(a)所示.這樣的液膜是完全懸空自支撐存在的，且不可承受應(yīng)力，因此需要實時在線的原位非接觸表征.北京大學(xué)針對液膜的典型特征和關(guān)鍵參數(shù)，研發(fā)了完備的LST原位在線表征系統(tǒng)，包括厚度、平整度、空間位置和指向性四大部分，其整體布局如圖1(b)所示[16].厚度和平整度是激光加速靶材尤為重要的指標(biāo)，它們會強(qiáng)烈地影響激光與靶相互作用時的不穩(wěn)定性、預(yù)等離子體狀態(tài)等，繼而影響加速的物理機(jī)制和離子能量[17].對于微米級的液體薄膜,我們采用反射光譜法測量其厚度.其核心優(yōu)勢在于緊湊的光纖集成設(shè)計與高效的實時測量能力.系統(tǒng)采用梅花狀排布的一體式七芯光纖結(jié)構(gòu)白光經(jīng)中心單芯光纖傳輸后，與外圍六芯光纖合束，通過光學(xué)系統(tǒng)聚焦至液體薄膜靶表面;薄膜反射光由外圍6根光纖收集傳輸至光譜儀完成信號采集.該設(shè)計無需分立光學(xué)元件，兼具結(jié)構(gòu)緊湊、輕便易移植的特點.合束部位集成了真空饋通結(jié)構(gòu)，可以實現(xiàn)從真空腔外向腔內(nèi)的饋入.圖1(c)為典型的液膜反射光譜測量結(jié)果，縱坐標(biāo)為光譜的歸一化強(qiáng)度，理論分析表明，反射光譜的振蕩頻率在波數(shù)空間為v(k,h)=nh/π，將其變換到傅里葉空間就可以分離有效信號和噪聲，并解出相應(yīng)的厚度，測量精度達(dá)0.5%，解譜速度支持10Hz的實時測量.在圖1(b)中，斜入射液膜的綠色光束代表用于平整度或厚度分布測量的平行單色光，其測到的典型干涉條紋如圖1(d)所示，通過特定的算法對其相位解纏可以得到液膜厚度的相對分布  [18].結(jié)合反射光譜法所測的單點絕對厚度,即可得到液膜整體的二維厚度分布.北京大學(xué)首次使用這種快速方法給出液膜的二維厚度信息,對于LST實時在線的診斷具有重要價值,也為液膜厚度理論的研究奠定了實驗基礎(chǔ).

除了厚度與平整度外，液膜的法向位置與指向性也舉足輕重.激光與液膜的高效耦合是實現(xiàn)高光強(qiáng)激光加速的關(guān)鍵因素,這就需要精確地測量靶材所處的空間位置,且振動幅度遠(yuǎn)小于瑞利長度,才能保證激光與靶重頻相互作用的穩(wěn)定性.通過共聚焦距離傳感器和靶后相機(jī)聯(lián)合測量以確保液膜平面與激光焦平面重合,并通過頻譜分析研究了法向振動幅度與制膜參數(shù)和流體不穩(wěn)定性的依賴關(guān)系,對振動源和擾動源進(jìn)行抑制與優(yōu)化,使得 10分鐘內(nèi)LST振動振幅的半高全寬約為 2  μm,遠(yuǎn)小于一般聚焦中的激光瑞利長度(約數(shù)十微米),如圖1(e)直方圖所示  [19].至于指向性,激光加速產(chǎn)生的離子通常垂直于薄膜的表面發(fā)射,在用磁鐵收集和運輸離子的應(yīng)用中,靶材的正確方向?qū)τ谠O(shè)計的束流傳輸至關(guān)重要  [20].目前尚無能夠集成在靶腔內(nèi)測量薄膜指向性的方法.對于傳統(tǒng)的固體薄膜靶材,通常的做法是利用機(jī)械固定裝置將靶的角度擺正;但這對于懸空自支撐的液體薄膜靶不適用.我們使用偏振依賴的分束立方消除元件表面反射光對低反射率薄膜回光的干擾,實現(xiàn)薄膜指向性診斷和超薄厚度測量一體化功能,同時針對液膜實現(xiàn)局部精確膜面平整度調(diào)控.

表1總結(jié)了LST表征系統(tǒng)的典型參數(shù),該系統(tǒng)為液膜靶的關(guān)鍵參數(shù)提供了在線的高精度原位診斷能力.同時,測量結(jié)果表明,本文所研制的液膜靶的厚度、平整度以及各項參數(shù)的時間穩(wěn)定性均達(dá)到了可應(yīng)用于激光加速器的基本要求.

表1北京大學(xué)LST表征系統(tǒng)特征參數(shù)總結(jié)

2、液膜厚度理論模型與超薄液膜制備

在對液膜充分表征的基礎(chǔ)上,就應(yīng)更好地理解乃至操控液膜.液體薄膜自近兩百年前被研究者關(guān)注以來,已廣泛應(yīng)用于火箭發(fā)動機(jī)、消防、農(nóng)業(yè)噴灑、生物材料、化學(xué)反應(yīng)器等領(lǐng)域  [21～23],并隨之誕生了大量描述液膜形成的動力學(xué)過程及其厚度的有關(guān)理論  [24～30].然而,目前尚無任何一個理論成功囊括了黏性效應(yīng),因此理論總是與實驗有一定偏差.我們提出了三元液相的實驗方法,即使用水、乙醇、丙三醇三種液體,在黏度張力相圖上三者兩兩間曲線的閉合區(qū)域內(nèi),黏度和張力可通過質(zhì)量配比實現(xiàn)獨立連續(xù)可調(diào),如圖 2(a)所示  [18].圖2(b)揭示了液膜中軸線上的厚度隨黏度的增大而增加,并且隨著距離的增加這種效果更加顯著,其中四種混合物具有接近的表面張力,但黏度不同.由此可見,黏度對于液膜厚度有著不可忽略的作用.圖 2(c)中則對比了表面張力和黏度的作用效果差異,其中液膜的等厚線梯度幾乎完全沿著黏度的方向,這說明表面張力對厚度的影響相比黏度可以忽略,因而在圖2(d)中以黏度作為獨立的自變量,繪制了在 r固定時不同方位角下的厚度隨著黏度的變化,并首次觀察到在更大的方位角上,厚度隨黏度增大反而減小.

圖3用簡單的圖像描述了黏性效應(yīng)發(fā)生的物理原因:在小方位角上,徑向速度隨著方位角增大而減小,該速度梯度是黏性力發(fā)生的主要原因.在黏滯作用下小方位角的液體微元將動量傳遞到大方位角下,小方位角減速,而由于流量守恒,其厚度變厚.大方位角變薄的現(xiàn)象則由質(zhì)量輸運引起,這是因為在大方位上徑向速度的角向梯度更大,受到的黏性力更大,黏性力會對有限元產(chǎn)生扭矩,這就導(dǎo)致了角向速度的產(chǎn)生,繼而產(chǎn)生角向質(zhì)量從大方位角向小方位角輸運.

基于三元液相的實驗方法和納米精度的厚度測量,以及對液膜動理學(xué)的深刻認(rèn)識,我們從納維-斯托克斯方程出發(fā),通過嚴(yán)格的理論推導(dǎo)建立了精確描述液膜厚度分布的數(shù)學(xué)模型  [18].

其中,形狀因子  a(?)描述了黏性效應(yīng)的角分布特征,而運動黏度v、位置r和流量Q決定了每個角度上黏性效應(yīng)的強(qiáng)度.其中的物理也非常明確:更大的r意味著更充分的動量和質(zhì)量交換，導(dǎo)致更強(qiáng)的黏性效應(yīng);更大的Q則相反，對應(yīng)了更短的相互作用時間從而減弱了黏性效應(yīng).正因如此，隨著微米尺度射流對撞成膜、亞微米厚度液膜應(yīng)用的迅速增長，流量對于液膜的重要性也凸顯出來，以往模型中認(rèn)為的厚度與黏度v和流量Q無關(guān)的近似已經(jīng)不適用于如今的很多應(yīng)用.在這種情況下，經(jīng)典模型與實驗的偏差可能高達(dá)160%，而我們的模型誤差則在5%以內(nèi).同時，三元液相方法通過黏度調(diào)控大幅增強(qiáng)了液膜厚度的操控能力，我們通過大量實驗探索，優(yōu)化溶液組分以平衡液膜厚度、尺寸和穩(wěn)定性，成功制備了在錯位對撞下液膜偏轉(zhuǎn)60°的超薄液膜，厚度為238 nm,是當(dāng)時國際上最薄的對撞液膜[16].

表2總結(jié)了截至2025年國際上報道的超薄液膜的制備水平.在噴嘴尺寸不同時，相同位置處的液膜厚度hxD2，但由于液膜形狀更小，因此要考慮液膜長度LxDu2.在射流直徑更小的情況下，應(yīng)按照雷諾數(shù)恒定來計算流速u的增大，因為這是限制流量上限、保持液膜穩(wěn)定性的衡量標(biāo)準(zhǔn).由Re  ∝  Du j 可得,射流速度與直徑成反比例關(guān)系，因此  L ∝  D，考慮最薄厚度hxL-1，綜合得到hxD.也就是說，在同樣的實驗條件下，射流直徑減小，厚度應(yīng)當(dāng)同比例減小.因此，本文定義歸一化厚度h=h/D，其中D為等效水力直徑從表2可以看到，北京大學(xué)在黏性厚度理論指導(dǎo)下使用三元液相方法將國際上液膜的最薄歸一化厚度降低至一半以下，具有顯著優(yōu)勢，也為液膜厚度進(jìn)入百納米以下的區(qū)間提供了可能，以適應(yīng)諸如光壓穩(wěn)相加速、相對論自透明等更先進(jìn)的加速機(jī)制.

表2國際上超薄液膜制備水平總結(jié)

3、超薄液膜的應(yīng)用前沿

連續(xù)流動的液膜作為懸空自支撐的超薄液體介質(zhì)，除了在激光加速器中極具價值，其無邊界的特性使得水輻解、氫鍵強(qiáng)化等超快物理化學(xué)和結(jié)構(gòu)生物學(xué)的研究成為可能[35~37]追求穩(wěn)定的極致薄膜是這類應(yīng)用的重要需求，我們提出的液膜厚度理論和三元液相方法為進(jìn)一步開拓超薄液膜在基礎(chǔ)研究和先進(jìn)技術(shù)的前沿應(yīng)用奠定了基礎(chǔ).射流對撞作為一種非常有效的霧化和混合方法，還廣泛應(yīng)用于航空航天和化學(xué)反應(yīng)器等領(lǐng)域，這一類應(yīng)用所關(guān)注的霧化特性、混合效率都與液膜的厚度有關(guān)，對液膜對撞動力學(xué)更深入的描述可以更好地預(yù)測霧化的液滴尺寸和理解微觀混合的反應(yīng)機(jī)理.

在激光加速器領(lǐng)域，北京大學(xué)基于準(zhǔn)太瓦飛秒激光進(jìn)行了液膜打靶實驗，激光峰值光強(qiáng)可達(dá)10  17 W/cm 2,打靶重頻為10 Hz.液膜重頻打靶與傳統(tǒng)激光打靶實驗的最大差別在于液膜需要從腔外不斷供液，廢液還需要排出腔外，同時液膜還在腔內(nèi)不斷揮發(fā)和迅速降溫.圖4展示了液膜真空循環(huán)系統(tǒng)的示意結(jié)構(gòu)，兩路獨立驅(qū)動的射流經(jīng)過閥門和脈沖阻尼器饋入真空腔，在腔內(nèi)對撞成膜后，由特制的收集裝置和加熱器將液體排出腔外并可進(jìn)行循環(huán)

基于上述實驗平臺，北京大學(xué)已開展激光加速研究，獲得了數(shù)百keV的電子加熱與離子產(chǎn)生.這種超高劑量率的重頻粒子源可用于FLASH放療、離子注入及離子輻照改性等應(yīng)用.此外，激光加速過程同步產(chǎn)生的高亮度輻射源為滿足先進(jìn)光源的廣泛需求提供了新路徑.面對半導(dǎo)體芯片行業(yè)新一代器件尺寸接近原子級別所帶來的分辨率、精度與測量速度挑戰(zhàn)[38]，我們拓展了液膜打靶的應(yīng)用范圍，將實驗平臺用于研發(fā)低成本、高亮度微焦點X射線源，實現(xiàn)了15μm焦點尺寸的硬X射線輸出，其刀邊成像測量結(jié)果如圖5所示.該微焦點X射線源除半導(dǎo)體精密檢測外，在高分辨無損檢測領(lǐng)域亦具廣泛應(yīng)用潛力，例如航空航天領(lǐng)域發(fā)動機(jī)葉片微裂紋與復(fù)合材料氣孔的快速檢測、新能源領(lǐng)域電池內(nèi)部電極/電解液界面的原位觀測、軍工與考古領(lǐng)域彈藥填充質(zhì)量評估與文物內(nèi)部結(jié)構(gòu)非破壞性分析，以及超導(dǎo)技術(shù)中線圈繞制缺陷的高靈敏度診斷.未來,我們還將探索新型液膜構(gòu)型與材料體系[39]，開發(fā)基于液膜靶的水窗波段軟X射線源和EUV光源，以支撐生物醫(yī)學(xué)成像、先進(jìn)光刻等重要應(yīng)用.值得強(qiáng)調(diào)的是，隨著激光重頻提升至100kHz量級，基于液膜靶的輻射源實驗有望將光子通量提高2~3個數(shù)量級，為低成本、高亮度、微焦點的新型先進(jìn)光源奠定基礎(chǔ).

4、總結(jié)與展望

超薄液體薄膜靶技術(shù)為高重頻激光加速中的靶材瓶頸提供了極具前景的解決方案.本文系統(tǒng)介紹了北京大學(xué)在液膜靶制備、原位表征與厚度理論等方面的系列創(chuàng)新工作:(1)研發(fā)了集成厚度、平整度、位置與指向性測量的原位在線表征系統(tǒng)，實現(xiàn)了液膜關(guān)鍵參數(shù)的實時監(jiān)控與精準(zhǔn)解析;(2)通過三元液相方法建立了包含黏性效應(yīng)的厚度分布理論模型，為液膜厚度的主動調(diào)控奠定了理論基礎(chǔ)，并在國際上率先制備出歸一化厚度低于5的超薄液膜，推動了液膜厚度進(jìn)入百納米級范疇;(3)基于飛秒激光實現(xiàn)了液膜高重頻打靶,將其用于激光粒子加速器和激光等離子體光源的研究.

盡管液膜靶研究已取得顯著進(jìn)展，未來仍面臨諸多挑戰(zhàn)與發(fā)展機(jī)遇.首先，推動液膜靶在激光質(zhì)子治療、中子源、輻射光源等領(lǐng)域的應(yīng)用示范,加速其從實驗室走向?qū)嶋H應(yīng)用是核心目標(biāo);其次,進(jìn)一步減薄液膜厚度并提高其穩(wěn)定性，發(fā)展針對亞100nm液膜的制備技術(shù)對于激光加速器的高能輸出具有重要意義;最后，加強(qiáng)跨學(xué)科合作，探索液膜在化學(xué)合成、生物成像、能源材料等新興領(lǐng)域的應(yīng)用潛力.可以預(yù)見,隨著液膜制備技術(shù)的不斷突破與理論模型的日益完善，超薄液體薄膜靶將在高重頻激光加速器及相關(guān)前沿領(lǐng)域發(fā)揮越來越重要的作用，為小型化、高性能加速器和先進(jìn)光源的發(fā)展提供關(guān)鍵技術(shù)支持.

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（注，原文標(biāo)題：激光加速器中的超薄液體薄膜: 理論、技術(shù)及應(yīng)用前沿 ）

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